En este trabajo se sintetizaron y caracterizaron tres compuestos de coordinación de zinc derivados del ligante 2-(aminometil)bencimidazol (2-AMBZ) y yoduro de zinc (ZnI2), empleando diferentes condiciones de pH y relaciones estequiométricas. Los compuestos fueron caracterizados mediante espectroscopía infrarroja, resonancia magnética nuclear y difracción de rayos X de monocristal. Los estudios estructurales revelaron que el pH, las moléculas de cocristalización y la naturaleza del ligante coordinado influyen en la geometría de coordinación del zinc y en el arreglo supramolecular de los compuestos, favoreciendo la formación de cadenas y pseudo-macrociclos estabilizados por enlaces de hidrógeno. En conjunto, los resultados demuestran que las condiciones de síntesis y el estado de protonación del ligante permiten dirigir la formación de diferentes compuestos de coordinación de zinc, aportando información relevante sobre su estructura y reactividad.